摘要

自1994年和2007年首次实验演示以来，随机激光器（RL）和随机光纤激光器（RFL）一直是研究的热点。这些低相干光源依靠光的多次散射，在适当激发的增益材料和散射无序结构相结合的介质中提供光反馈。正是反馈机制使RL/RFL与传统激光器截然不同，后者依靠通常由两个静态反射镜形成的光学腔。在这篇综述性论文中，我们首先描述了支持无序结构反馈激光发射的基本理论框架。然后，我们提供了已演示和报告的RL和RFL类型的最新视图，从嵌入纳米/亚微米散射体复合物的染料溶液到掺杂稀土的微米或纳米晶体以及作为散射结构的随机光纤布拉格光栅。讨论了二阶、三阶和高阶非线性引起的光学过程对RL强度行为的影响。随后，回顾了多学科研究，这些研究将RL分类为表现出类似湍流特征的复杂系统，光子相变呈现出满足类Lévy统计的复制对称破坏和强度波动，以及所谓的Floquet相。此外还强调了包括传感、光学放大和生物医学成像在内的技术应用。该综述指出了RL和RFL领域基础和应用研究的潜在方向。

1.介绍

1.1.简要历史概述

激光器由三个基本组成部分组成：泵浦源、增益介质和光学腔，因为光在广义上是相干发射的。激光的首字母缩写“LASER”（Light Amplifation by Stimulated Emission of Radiation）解释了激光的过程：增益介质中泵浦源的受激原子的活性电子处于反转布居状态，从而产生了光放大的可能性。激光自1960年首次运行以来，其理论、奇妙的技术发展和意外的应用都有很好的记录。

第一次星际激振器跃迁包括波长为18.5厘米的OH羟基自由基的基态，但它最初没有被识别为激射器。然而，实验室激光器已经被发明出来，这使得对这种现象背后的物理机制的理解可以应用于空间激光器。许多观测表明，OH masers的发射是时间可变的，极化的（线性或圆形），并且具有狭窄的线宽。这些特征是大多数天体物理激光器的典型特征。在OH，水，SiO，氨，甲醇和许多其他分子的转变中发现了太空中的Masers，并且在亚毫米范围内的氢的重组线中也发现了。天体物理激射器发生在宇宙中的几个地方：在新生恒星附近和电离氢区域（HII区域），在恒星生命结束时的星周壳（红巨星和超巨星），在超新星残余物扩展到相邻分子云的冲击区域，以及在活动星系的原子核和射流中。随着超长基线干涉测量（VLBI）的发展，对激光器的详细研究也在进行，VLBI提供优于0.1 mas（毫微微秒）的角度分辨率。

 从哈勃太空望远镜上的太空望远镜成像光谱仪（STIS）记录的大质量恒星η的高分辨率紫外线光谱中提取。垂直尺度给出了从中心恒星（位于0）到Weigelt斑点和其他从恒星中排出的物质气态凝结的距离（以弧秒为单位）。特别令人感兴趣的是Weigelt斑点B，位于恒星“上方”约0.2英寸处，在非常弱的连续背景上显示出明显的发射线光谱。斑点光谱中围绕2507.5和2509.1 Å（真空静止波长）的两个非凡特征需要解释特定的激发机制。

在20世纪60年代早期甚至更早的激光先驱中，随着MASER的发明，R.V.Ambartsumyan及其同事，包括俄罗斯诺贝尔奖获得者N.G.Basov设计并演示了一种在泵浦增益介质中维持振荡的方法，而无需两个反射镜来形成闭合腔，正如他们在1966年首次报道的那样。他们称他们的发现为“非共振反馈激光器”，因为封闭腔提供的共振不再存在。两年后，V.S.Letokhov发表了一篇开创性的著作，提出了“通过具有负共振吸收的散射介质产生光”。1970年，同一组参考文献的作者在同一期刊上发表了我们今天所称的随机激光（RLs）的第一篇评论和展望。它的标题是“激光中的非共振反馈”，这是一篇有趣的文章。图1再现了他们对配置的想法，包括原始图形说明。

图1 可满足非共振反馈条件的多模腔的不同结构示例：（a）散射面和反射镜系统；（b）具有散射壁和小出口孔的空腔；（c）放大介质中散射粒子的组合；（d）活性材料的电介质棒；（e）准同心谐振器。

1.2.RL和RFL发展时间表

在最初的四年之后，这个课题在科学上一直很安静，直到1986年，Markushev及其同事报道了一种粉末激光器。同样，Gouedard及其同事花了七年时间发表了一篇文章，描述掺钕离子（Nd3+）晶体和粉末的非相干短脉冲发射的实验结果。

当时Lawandy和同事使用了基于有机染料和纳米金红石（TiO₂）纳米粒子（NP）胶体悬浮液的“云”来报告强散射介质中的激光作用。同年，Sha及其同事使用了一种类似的纳米复合材料来证实激光作用，研究了具有皮秒分辨率的时间发射。据记录，在此之前，还没有使用随机激光这一术语。有一些作者在1995年的评论中提出了“随机激光？”。Lawandy和Balachandran迅速给出了答案，证明了激光的作用，从此，术语随机激光（RL）诞生了。

在知识网中搜索随机激光（RL）文献的增长情况，标题中只有这两个词，结果得到了图2中的图表。多年来，有关RL主题的出版物超过1600份，从2008年开始快速增长。累计引用次数（无自引）接近20000次。

图2 每年的引用次数、出版物总数和 h 指数（在知识网的标题中使用“随机激光”一词）。

自1964年Koester和Snitzer的工作之后，光纤激光器就已为人们所知。光纤激光器已经发展成为一个独立的领域，2007年，Matos及其同事展示了第一台随机光纤激光器（RFL），采用空心微结构光纤，并在纤芯中使用的类似纳米复合材料作为增益散射介质。根据知识网，标题中随机光纤激光器一词的出现也表明了一个重要的增长，如图3所示。

图3.Web of Knowledge（2021 2月3日下载）标题中使用随机光纤激光器一词的每年引用次数、出版物总数和h指数。

RL和RFL设计的可能性以及用作构建块的光子材料包括泵浦源、增益介质和散射体。图4以图形方式显示了块状（3D、2D）和光纤波导（1D）几何结构的材料类型，图4a中显示了使用NP作为散射体的三种主要可能性（顶行）及其使用方式（下行）。图4b显示了使用光纤的三种主要替代方案的可能性。图4c显示了RL和RFL自发现以来的发展时间表。

图4 （a）RL使用的不同增益和散射介质，以及一些常见的2D和3D配置示例。（b）典型的1D（光纤几何）增益和散射配置。（c） RL和RFL的开发时间表。

2.理论背景

2.1. 早期的模型和实验结果

到目前为止，文献中尚未确定解释所有特征的单一模型，因此，在整体（2D/3D）或1D光纤环境中找到每个RL架构的最佳模型，并考虑激励源特性、散射体密度、增益介质特性等参数，是极为重要的。

Markushev等人于1986年通过研究掺杂三价钕离子（Nd³⁺）的钼酸镧钠微粒[Na₅La_1-xNd_x（MoO₄）₄]的光致发光特性，首次对粉末中的受激发射进行了实验证明微米。然后，监测辐射在1066nm左右并增加激发功率，Markushev等人观察到衰变时间缩短⁴F_3/2电平增加四个数量级，输出强度增加，超过激励功率阈值时光谱变窄（图5），以及近乎线性的输入输出功率依赖性。这些实验结果表明，粉末发射受激辐射，从而导致激光发射。基于这一结果，作者提出了准单色明亮辐射源的构造，并建议也可以使用其他散射材料，如发光陶瓷和发光染料的冷冻或乳化溶液。然而，没有强调潜在的物理机制。

图5 三价钕离子（Nd³⁺）的发光光谱。

在随后的一篇文章中，Markushev等人研究了钕粉末激光器的动力学。除了之前观察到的短脉冲外，作者还观察到了一系列振幅较小的脉冲（图6）。他们能够通过比较低于和高于阈值的激发功率的激发光谱来估计参与受激发射的激发Nd³⁺的比例。

图6 在含15% Nd³⁺的Na₅La(MoO₄)₄粉末中，当两个泵功率高于阈值时(a)的功率大于(b)，平均泵脉冲(1)和激光在大量事件(2)中的时间依赖性平均值。

研究掺Nd³⁺的微米级粒子粉末中的激光作用的一个基本问题是，粒子内部存在光学增益，这可能会产生与耳语廊道模式相关的共振模式。然后，尽管有上述关于激光在含有Nd³⁺的微粒粉末中的作用的报告，但仅在Lawandy等人的开创性工作之后，激光在散射材料中的作用才引起了大量科学家的关注。自1994年以来，开展了大量工作，旨在探索激光作用在无序系统中的基本原理和应用，即现在的随机激光（RLs）。胶体RL的典型特征如图7所示，它代表了光谱演化（图7a），带宽随着激发脉冲能量的增加而变窄并增加斜率效率（图7b）。

图7 染料基随机激光器的特性示例。（a）不同激励脉冲能量的输出光谱。（b）带宽和峰值强度是激发脉冲能量的函数。

随机激光现象在理论假设之后，最近重新引起了人们的极大兴趣，并在各种系统中进行实验实现，包括含有液体的染料、粉末、散射增强液晶，特别是聚合物基染料掺杂波导材料。聚合物提供柔性、低成本材料，其光谱范围仅受用作掺杂剂的增益材料的限制。

氧化硅片为衬底，聚苯乙烯中的螺季苯基为中心层，m,m螺季苯基为包层的层体系热致起皱的一般方案。

随机激光基于无序介质中的放大发射和多重散射，在文献中，根据当前的反馈机制对随机激光进行分类。后者产生基于共振反馈回路的尖锐谱线，并且既存在于强散射局部状态中，也存在于弱散射扩散状态中。非相干随机激光器或非共振反馈激光器是表示无序介质中各种光放大的术语，但它们具有可忽略的反馈并导致平滑，更宽的放大峰（几nm）。在有机光子学中，薄波导结构由于易于制造技术以及与集成光学器件的兼容性而在激光器件中很受欢迎。当引入增益时，波导结构引入的限制通常足以在称为ASE或“行波激光”的有机激光染料中进行非共振受激发射，而无需通过谐振器进行额外的限制。一个关键方面是增益长度需要足够大，以超过定义波导结构中ASE阈值的损耗。与非共振反馈激光类似，当通量超过阈值时，它会导致光谱急剧变窄。考虑一个波导结构，介于表面由于粗糙度增加引起的轻微扰动和反向散射增加之间，类似于准波导，准波导显示由不均匀基板引入的损耗。在这里，模式仍然可以穿过样品，只是引入了表面的散射。这种有损、不对称的板坯导向系统已经报道过了。由于在仍然受限但有损的板坯导轨结构中同时存在多重散射和波导，可能会引入光放大。对于非共振情况，我们将这种类型的发射称为放大的自发发射，并且我们对共振随机激光进行了明确的区分。

Noginov等人介绍了一个简单的模型，该模型描述了光谱类似于图8a的Nd³⁺基颗粒粉末中的观察结果。再现的特征是：输入-输出强度增加（图8b），发射电平衰减时间缩短，激发和发射脉冲之间的延迟减少，以及弛豫振荡（图8c）。此外，使用粉末混合物，作者观察到不同成分相互影响的集体效应。有作者研究了Nd³⁺基粒子和倍频粒子混合物中的RL发射。通过包含一个二次谐波信号方程，对耦合速率方程模型进行了改进，模拟结果与实验观测结果相符。Nd³⁺基粉末中激光发射的一个特征是发射波长，这与⁴F_3/2→ ⁴I^11/2的最强线一致（图8a）。

图8 Nd³⁺基随机激光器的特性。

然而，正如Wiersma和Lagendijk所预期的那样，闭环路径发挥了作用，输出光谱由窄峰组成。扩散介质中光通过被动散射体传播的干涉效应已经众所周知，这导致了相干后向散射现象，用于确定光子的传输平均自由程。Cao等人 (图9a和b)研究了氧化锌(ZnO)和氮化镓(GaN) NPs (~100 nm)粉末中的RL发射，以及Frolov等人 (图9c和d)研究了有机材料中的RL发射。自那时起，RL中的两种反馈被调用：共振，当窄峰叠加到自发辐射的背景时，干扰效应有明显的表现。当输出频谱因增益曲线对频率的依赖而变窄时，则为非共振。

图9.（a）和（b）基于氧化锌（ZnO）的随机激光光谱，用于增加激发面积（从下到上）980（曲线1）、1350（曲线2）和1870μm²（曲线3）。激发强度为1012kW/cm²。(c)在不同激发强度I1和lt下，采用条状激发区域获得的2,5-二辛基氧基聚(对苯-乙烯基)(dooppv)薄膜的受激发射光谱 I1 <  I2 <  I3 < I4预告。插图表示激励的几何形状。(d)从相同的DOOPPV薄膜上连续测量光谱(垂直方向上的偏移量):线2从与线1垂直偏移0.3 mm的不同激发区域获得，线3从与线2相同的区域延迟3分钟获得。获得的与线路2同一区域的最小延迟。

根据RLs中反复光散射的实验证据，文献根据散射强度将RLs分为两类：非共振或非相干反馈和共振或相干反馈。在前者中，由于实验中没有出现干涉效应，因此忽略了光的波动性质（图10a）。散射体的作用只是为ASE提供反馈。最后，干涉效应很重要，并且可以通过输出光谱中的峰值来直观显示（图10b）。

图10 随机激光器反馈类型的表示。

为了解释干扰效应，Cao等人引入了一种模型，其中通过使用时域有限差分法求解麦克斯韦方程，直接计算随机介质中的电磁场分布，从而计算出发射模式和发射光谱。主要结果是在频域中出现了一个短峰，并且在随机介质中心附近存在空间分布的亮点（图11）。

图11 考虑随机激光器中光场相位的模拟光谱（a）和发射强度的空间分布（b）。

作者证明了（一维）RL发射的激发功率阈值的存在，模式数随着激发功率和系统尺寸的增加而增加。结果与实验观察结果一致。Vanneste和Sebbah采用了类似的方法，他们在二维中证明了光学模式由散射体配置决定，增益的存在不会改变光学模式，输出光谱取决于激发源的位置（图12）。这最后一个结果表明，随机介质的选择性激发可以控制输出光谱，包括模式数。

图12 无增益随机介质（无源系统）中两个给定模式选择性激励下激光场大小的空间分布：（a）模式λ= 446.9nm和（b）模式λ= 445nm。（c）和（d）分别表示扩展和空间局域增益下激光场的大小分布。

Soukoulis等人研究了氧化锌粉末无规激光器在皮秒光激励下的动态响应。作者发现，每种模式的动力学是不同的。最近，García-Revilla等人研究了扩散RL的时间演化。他们表明，RL的平滑光谱轮廓可以由时域中的几个短峰组成（图13）。

图13随机激光（左）和激励脉冲（右）的3D地图表面，用针孔作为直径为的空间滤波器获得50微米（a），30微米（b） 、和15μm（c）同时保持实验条件不变，但在不同的拍摄条件下。

正如Vanneste等人所证明的那样，即使在远离Anderson局部化区域的弱散射RL中，仍有可能获得共振反馈，在共振反馈中，RL发射光谱中存在尖峰，从而揭示了干扰效应：一个峰值的增益刚好高于阈值，而几个峰值的增益较高（图14）。

图14 在弱散射区，随机激光器在稳态区的发射光谱，具有一个模式（粗线）和多个模式，具有较高的泵浦速率（细线）。增益剖面用虚线表示。

值得注意的是，绝大多数已发表的关于RL的大量报告都是基于一个光子（OP）泵浦，它在激发激光波长的斯托克斯侧提供发射。为了寻找RL的新操作机制，一些研究人员利用了涉及直接多光子激发过程的上转换随机激光。与其他非线性光学过程（如光学谐波产生或混频）相比，多光子激发的主要优点是没有相位匹配要求。实际上，多光子泵浦对于数据存储或频率上转换成像非常有用。

 Anti-Stokes RL阈值:在无针孔孔径条件下，在Eexc = 0.85 mJ pulse⁻¹和b1.5 mJ pulse⁻¹条件下获得单发条纹图像。在整个时间和光谱范围内提取的光谱和时间剖面分别绘制在d和c中。

而RL在光子学，生物技术，医学或生物/化学传感中的应用越来越多。特别是，RL已经证明了它们在医疗诊断目的方面的价值。通过NIR源（组织穿透所需的）联合使用多光子激发，以及基于随机系统中多重光散射知识的技术，例如含有统计不均匀性（肿瘤）的生物组织，为生物光子学中以空间分辨率监测厚生物物体开辟了令人兴奋的途径。为此，需要在NIR中使用具有较大多光子吸收系数的染料，这也确保了与生物材料的相容性。

模式选择:采用直径为b 50 μm、c 30 μm和d 15 μm的空间滤波器，在4 mJ pulse⁻¹下记录无针孔的单条图像，获得反斯托克斯RL脉冲的三维映射面。提取整个条纹图像的光谱和时间轮廓分别在这些图形的XZ面和YZ面。

到目前为止，还没有尝试解决TP激励后DRL的动力学，结构和激光模式稳定性的描述。重要的是要注意，无论采用哪种泵送方案，解开DRL的复杂激光行为的困难都是由无数的激光模式引起的，这些模式可以同时进行激光和耦合。还研究了在相同的实验条件下，尖峰是否与注射之间的差异，这将揭示我们的样品与静态无序的反斯托克斯RL发射的随机行为。我们还试图了解扩散散射主动系统的模态振荡动力学和积聚时间是否对泵浦方案敏感。TP激发预计随机激光器的泵浦体积更大，因为由于吸收较弱，光可以更深入地进入材料。在这种情况下，激发的非线性性质确保了该过程将仅限于焦点区域。只有在我们采用的受控实验条件下，才有可能建立关于OP和TP激励下所涉及的RL模式的定位，统计和动力学的可靠比较，为RL研究提供了新的有用见解，为研究开辟了新的方向。

2.2.最新模型和实验结果

通过考虑给定的无序配置，光模式的强度如图15所示，作为泵浦光强度的函数。

图15 给定无序构型下扩散随机激光的模式强度与泵浦强度D0的关系。

为了描述RL的完全非线性动力学，Andreasen等人使用类似于的方法模拟了1D和2D RL的时间演化，以便使用时域有限差分法求解Maxwell-Bloch方程。Andreasen等人揭示了光学非线性的几种表现形式，例如强弛豫振荡、模式竞争、模式抑制，并通过考虑三阶非线性效应，证明了三次谐波产生、四波混频和和频产生的第一个理论预测（图16）。

图16 1D（a）和2D（b）RL的模拟光谱。

事实上，由于不同的物理机制，传统激光器中存在相干不稳定性。Andreasen等人证明，由于复杂的非线性动力学，对于足够大的泵送速率值，稳态状态可能变得不稳定。不稳定性表现为输出强度的时间振荡、原子布居数反转和原子极化。图17显示了 population inversion和|E(t)|²的时间演化示例，它与强度成正比。因为原子极化也振荡，这些振荡不应该与弛豫振荡混淆。

图17 当激发速率超过阈值时，由总体反演(实线)和|E(t)|²(虚线)给出的随机激光器的相干不稳定性，它与强度成正比。

总之，RL光谱峰值的产生机制是：（1）在强散射下，被动介质呈现共振，与RL模式类似；光的闭合路径给出了其简单表示（图10b）；（2）在弱散射区，随机激光模式在空间上分布于整个系统；（3）第三种机制也可以在某些系统中产生峰值：“幸运”光子。

在上述方法中，未考虑自发辐射的随机性。事实上，自发辐射与量子涨落有关，也在RL中观察到。Mujumdar等人介绍了RL的新思想，这些思想基于光在具有增益的无序材料中罕见的长路径的作用。蒙特卡罗模拟证实了作者的想法，该模拟考虑了激发和发射光子在三维中的扩散。（图18）

图18 蒙特卡罗模拟不同传输平均自由路径的发射光谱。

直方图是通过绘制每个强度出现的次数，作为每个实验配置的输出强度的函数来构建的（图19）。作者发现，对于低于阈值的增益，从高斯分布（图19a）过渡到高于阈值的增益（图19b），其特征是大强度的厚尾。通过增加散射体粒子密度可以观察到相同的转变。Lévy分布的出现与随机介质中光子的罕见长路径有关，光子的放大导致了极高的强度。

图19 基于含有TiO₂微球的乙醇中R6G的RL输出强度的概率分布。

来源：Recent advances and applications of random lasers and random fiber lasers, Progress in Quantum Electronics, doi.org/10.1016/j.pquantelec.2021.100343

参考文献：The maser—new type of microwave amplifier, frequency standard, and spectrometer，Phys. Rev. E, 99 (1955), p. 1264, 10.1103/PhysRev.99.1264；A laser with a nonresonant feedback，IEEE J. Quant. Electron., 2 (1966), pp. 442-446,